發(fā)展可再生電能驅(qū)動CO₂與水反應合成碳基燃料或高價值化學品的新技術(shù)對于解決溫室效應與消納可再生能源具有重要意義。目前，電催化CO₂還原制多碳（C₂₊）產(chǎn)物被認為是具經(jīng)濟競爭力和發(fā)展前景的策略之一。在酸性電解水液中電還原CO2可消除由于高電流密度下碳酸鹽形成導致的CO₂損失，但面臨著較為嚴重的析氫副反應，且目標C₂₊產(chǎn)物選擇性低下。因此發(fā)展高性能電極材料實現(xiàn)酸性體系下CO₂向C₂₊產(chǎn)物高效轉(zhuǎn)化是CO₂資源化利用的重要研究方向。

針對以上問題，中國科學院上海高等研究院（以下簡稱“上海高研院”）魏偉、陳為研究員團隊通過構(gòu)建富含晶格應變的銅透散電極，在酸性條件下實現(xiàn)安培級電流密度高效電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化制多碳產(chǎn)物，研究成果以“Tensile-Strained Cu Penetration Electrode Boosts Asymmetric C–C Coupling for Ampere-Level CO₂-to-C₂₊ Reduction in Acid”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition 2024, 63, e202407612上。

團隊前期研究表明，銅中空纖維透散電極由于獨特的多孔結(jié)構(gòu)，提供了銅活性位點處充足的CO₂供給，能極大提高CO₂覆蓋率，有利于CO₂吸附，活化、*CHO和*CO生成及其耦合，在酸性溶液中實現(xiàn)了安培級電流下C₂₊產(chǎn)物的生成。為了進一步提升安培級電流密度下C₂₊產(chǎn)物的選擇性，本研究通過濕化學/電還原法結(jié)合在銅透散電極基底上原位構(gòu)建富含晶格應變的納米片銅，晶格應變效應與氣體透散效應協(xié)同作用促使銅透散電極在中性和酸性介質(zhì)中均能高效、穩(wěn)定轉(zhuǎn)化CO₂為C₂₊產(chǎn)物（總電流密度>3.5 A cm^-2, C₂₊產(chǎn)物法拉第效率>80%）。

該工作為CO₂電催化轉(zhuǎn)化制高值化學品應用提供了新思路。論文第一作者為上海高研院李守杰博士、吳鋼鋒博士（共同一作）和博士研究生毛佳寧（共同一作）。上述研究得到了科技部催化科學重點專項、中國科學院潔凈能源先導專項、上海市科技委員會碳中和項目以及內(nèi)蒙科技廳重大項目等經(jīng)費支持。 (圖/文 李守杰、董笑、陳為)?

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202407612

圖1.銅透散電極酸性體系電還原CO₂制多碳